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然后他重返开普敦，把妻子和孩子送回了英国。
他这么做，是为了一个人去进行下一次探险，他下定了敢死的决心。
他要从开普敦出发，由南向西北，斜向穿过非洲大陆，一直到安哥拉的罗安达巷口。
1852年6月3日，利温斯敦带着几个非洲土著人出发了。
他们到了库鲁曼，沿着卡拉哈里沙漠，于12月31日进入里图巴鲁巴地区。
5月23日到达里年蒂镇，马科洛洛族的老酋长赛比团尼的儿子，年轻的酋长在镇上为他举行了隆重的欢迎仪式。
在里年蒂镇，利温斯敦医生得了很重的寒热病，不能走了。
他利用这个机会，全力以赴考察研究了当地的风俗习惯，这使他第一次深刻地认识到贩卖黑奴在非洲造成的灾难的可怕！
一个月之后，他沿着潮北河顺流东下到达赞比西河，沿河西上行进入纳尼埃莱地区。
他制定了沿着赞比西河上行，直到葡属殖民地安哥拉西海岸的计划。
他重新回到离开已经9年的里年蒂镇，为这次探险做准备。
1853年11月11日，利温斯敦医生带着27名马科洛洛族人，从里年蒂镇出发，于12月27日回到了里巴河口，沿赞比西河上行，到达巴隆达部族聚居区。
这儿是由东向西流的马孔多河流进赞比西河的河口。
利温斯敦医生是第一个到达这里的白人。
1854年1月24日，利温斯敦走进了巴隆达部族最强大的土著王辛泰的宫殿，受到辛泰的欢迎。
1月26日渡过里巴河，到达卡蒂马土著王的领地。
2月20日，他们到了扎伊尔西南部的迪洛洛湖边，就在岸边宿了营。
从此开始，旅途变得极为坎坷：沿途的土著人提出了各种各样的要求，还有些部落袭击了他们，随行的土著人中有人叛变，一系列的危险都直接危及生命。
换一个毅力稍差一点的人，早向后转了。
可利温斯敦医生坚持住了。
4月4日，他抵达宽果河边。
这条宽宽的大河，是葡属安哥拉的边界线，向北流向扎伊尔，进入开赛河。
6天以后，利温斯敦医生到达卡松加，阿菲斯在这儿看见过他。
5月31日，他到了罗安达港口。
这是有史以来，第一次有记载的从南非斜穿过整个非洲大陆到达非洲西海岸的旅行，历时两年。
1854年9月24日，大卫&iddot;利温斯敦离开了罗安达，沿着曾经让迪克&iddot;桑德一行人历经磨难的宽扎河右岸，到达伦格奔古河交叉处，沿途碰见很多押送黑奴的&ldo;沙漠商队&rdo;。
利温斯敦医生又经过卡松加，于1856年2月20日从卡松加出发，渡过宽果河，到达赞比西河上游的卡瓦瓦镇。
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